近日,厦门大学化学化工学院教授熊海峰、黄小青与福州大学教授林森等合作,在过氧化氢直接合成的研究中取得重要进展,开发出高性能层状PdO(钯氧化物)催化剂用于过氧化氢的直接合成,在国际知名期刊Nat.Commun.上发表了相关的研究成果。
过氧化氢(H_2O_2)是一种绿色且不可或缺的氧化剂,被广泛用于多个领域。目前,工业上生成过氧化氢的主要方法为蒽醌法,存在工艺复杂等缺点。直接由氢气与氧气合成过氧化氢因原子效率高、制备方便、不产生污染物等优点,近年来受到广泛关注,但该方法一直受限于催化剂的性能不佳。鉴于此,熊海峰团队、黄小青团队、林森团队三方合作,在钯锡(PdSn)纳米线合金材料表面修饰钯氧化物层,所制备得到的合金催化剂表现出优异的过氧化氢直接合成性能。
“我们通过两步法构建表面富钯修饰的PdSn纳米线合金,并采用快速退火法辅助,控制纳米线合金表面氧化物层的厚度,最终得到表面具有钯氧化合物层的PdSn纳米线合金催化剂(PdL/PdSn-NW)。”熊海峰说。
实验结果表明,该合金催化剂上过氧化氢的合成速率和选择性分别都优于文献已报道的众多催化剂。原位表征实验和理论计算进一步揭示,钯氧化物层表面双配位钯位点的存在以及催化剂对氧气、氢气和过氧化氢吸附能力的差异是其具有优异催化性能的原因。
这是继课题组此前在国际知名期刊Nat.Catal.发表了“PdO筏”催化氧化甲烷工作之后,关于PdO层状结构具有特殊热催化性能的新发现。该研究工作得到国家高层次青年人才项目、国家自然科学基金、福建省“雏鹰计划”青年拔尖人才项目、厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室和醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室的资助。